НатаНаталья Барбу родилась 22 августа 1979 года в городе Бельцы на севере Молдавии. В 1986 году семья переехала в город Рыбница. Наталья училась в школе с румынским языком обучения, занималась в музыкальной школе по классу скрипки. С 12 лет играла на свадьбах.

После окончания школы Наталья продолжила обучение в Кишинёвском музыкальном училище им. Стефана Няги, где выступала в составе фольклорного оркестра — сначала как скрипачка, а затем как вокалистка. В это же время она пробовала свои силы в джазе и поп-музыке.

В 1998 году Наталья окончила музыкальное училище и стала выступать в качестве скрипачки в фольклорном ансамбле «Мугурел». В этом же году в качестве певицы она принимает участие в трёх музыкальных фестивалях и везде завоёвывает призовые места: первая премия Фестиваля эстрадной музыки им. Михаэлы Рунчану (Festivalul de MuzicВ 1999 году Наталья участвовала в Конкурсе молодых исполнителей эстрадной песни «Витебск» в рамках Международного фестиваля искусств «Славянский базар в Витебске» (Белоруссия), где была награждена специальным дипломом Международной федерации фестивальных организаций (FIDOF). Обладатели такого диплома имеют право участия в фестивалях-членах FIDOF (например, в фестивале в Сан-Ремо) без прохождения отборочного этапа.

В 2000 году Наталья ненадолго становится участницей кишинёвской поп-рок-группы «Миллениум», однако вскоре решает вернуться к сольной карьере. В этом же году она поступила в кишинёвскую Государственную консерваторию им. Гавриила Музическу, однако окончить её Наталье не удалось из-за частых гастролей и выступлений на концертах и конкурсах.

В мае 2007 года Наталья Барбу с песней «Fight» на английском языке представляла Молдавию на конкурсе песни «Евровидение-2007», который прошёл в столице Финляндии городе Хельсинки (в этом году Молдавия участвовала в конкурсе «Евровидение» в третий раз). Наталья Барбу заняла 10 место со 109 очками.